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Nous avons enregistré les spectres Raman et infrarouges de la malononitrile à diverses températures entre 77° et 298° K. Les résultats confirment l'existence des quatre phases solides de ce composé déjà mises en évidence par spectroscopie de résonance nucléaire quadrupolaire. Les spectres de vibration permettent également de tirer certaines conclusions quant aux structures cristallines de ces diverses phases.