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Colloque
L'activité des catalyseurs au chrome dans les réactions d'hydrogénation semble associée à la présence d'espèces superficielles Cr(II) isolées. Par réaction du complexe π-allyle de chrome avec les groupements hydroxyles de la silice, on peut obtenir des catalyseurs pour lesquels une grande proportion du chrome sous forme monomère. Ces espèces sont toutefois peu stables et si la température d'oxydation-réduction est trop élevée ou encore à la suite de cycles oxydation-réduction répétés, il se produit une restructuration de surface avec formation d'un premier bridgemanien dans lequel le chrome ne peut être réduit et un état d'oxydation inférieur à trois. La stabilité des …
Colloque
L'activité des catalyseurs au chrome dans les réactions d'hydrogénation semble associée à la présence d'espèces superficielles CrII isolées. Nous avons fabriqué des catalyseurs de chrome supporté sur silice en utilisant la réaction du complexe x-allyle de chrome avec les groupements hydroxyles du support. La spectroscopie ESCA ainsi que des études de réduction et d'oxydation thermoprogrammées ont révélé une bonne dispersion du dépôt de chrome et une grande uniformité des espèces superficielles fixées. Il s'agit d'espèces monomères isolées et peu confirmée par l'efficacité observée vis-à-vis de l'ER. En présence d'hydrogène, les espèces superficielles isolées sont détruites à 400 K pour donner …
Colloque
Les propriétés photocatalytiques des catalyseurs Mo(VI)/SiO2 sont fortement modifiées par une exposition prolongée à l'atmosphère, suggérant une modification de la coordination ou de la dispersion du molybdène avec le degré d'hydratation. Une étude de l'effet de la calcination et de l'hydratation sur les spectres de réflectance diffuse et des catalyseurs confirme cette hypothèse. L'intensité de la bande d'absorption située à environ 230 nm, généralement attribuée à des espèces de surface dans lesquelles le molybdène est en coordination octaédrique, dépend de façon dramatique du degré d'hydratation du catalyseur. Nous discutons des modèles qui permettent d'expliquer l'effet de l'eau en nous référant …
Colloque
Nous étudions l'activité photocatalytique du système Mo(VI)/Al2O3 dans la réaction d'oxydation photocatalytique du propane par l'oxygène. L'utilisation d'un réacteur dynamique différentiel permet d'étudier la formation des produits d'oxydation partielle: acétone, éthanol et propanal. Nous comparons l'activité photocatalytique de dépôts de molybdène obtenus soit par imprégnation soit par utilisation de complexes organométalliques et en utilisant des alumines de diverses provenances. A partir des études parallèles de l'influence de la longueur d'onde d'excitation en photocatalyse et des spectres de réflectance diffuse UV-visible en fonction de la concentration de surface du molybdène, nous tenterons de préciser la nature des espèces molybdéniques de surface.
Colloque
Nous avons étudié la décomposition du méthanol en phase liquide photocatalysée par des catalyseurs d'oxyde de molybdène supporté sur alumine-x. Le réacteur de quartz utilisé permet l'illumination de ces suspensions par une source UV. Les principaux produits détectés par chromatographie dans la phase gazeuse sont le méthane et l'hydrogène. Les vitesses de production de ces deux gaz sont maximales aux faibles teneurs en molybdène (x en poids 0,05), ceci même que la suppression de la réaction par l'emploi de filtres coupant la radiation de longueur d'onde inférieure à 300 nm, indique que l'activité photocatalytique est probablement due à la présence …
Colloque
Le spectre d'absorption de l'état triplet du pentacène a été déterminé. Nous en ferons une analyse. Le croisement intersystème T1 -> S0 sera analysé en terme de la théorie de Siebrand. L'annihilation triplet-triplet et la réaction T1 + S0 menant à la formation d'un dimère instable seront discutées.
Colloque
Le spectre d'absorption de l'état triplet du pentacène a été déterminé. Nous en ferons une analyse. Le croisement intersystème T1 -> S0 sera analysé en terme de la théorie de Siebrand. L'annihilation triplet-triplet et la réaction T1 + S0 menant à la formation d'un dimère instable seront discutées.
Colloque
Le rendement quantique de photodécomposition du méthanol est une fonction croissante de la pression totale du système. Hors le méthanol lui-même, d'autres gaz (alkanes, N2, SF6, CO2, Ar, Kr et Xe) favorisent la transition vers les états dissociatifs. L'efficacité relative des divers gaz ajoutés est analysée suivant un modèle simple basé sur la théorie des perturbations pour états dégénérés. Les résultats peuvent être interprétés en admettant une prédissociation induite par collision à partir de l'état (n, 3s) du méthanol.
