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Les spectres Raman du méthane et du méthane partiellement deutérié ainsi que les spectres du méthane à faible concentration dans une matrice de ses homologues deutérés sont enregistrés dans toutes les phases. Les résultats de l'analyse du spectre Raman en phase II corroborent ceux de l'infrarouge et de la diffusion des neutrons. Cependant les spectres suggèrent la présence de molécules en rotation dans la phase III. La structure et la rotation dans les phases très basse température seront discutées.
Les données thermodynamiques (e.g. Cp, H) de solutions aqueuses contenant des ions organiques nous indiquent qu'il existe un accroissement de la "rigidité" de ces solutions. Les propriétés thermodynamiques ne nous permettent toutefois pas de définir la nature de cet excès de structure. Par ailleurs, à partir du spectre proche-infrarouge de l'eau dans ces solutions, il est possible d'être beaucoup plus spécifique sur la nature des modifications structurales. Les spectres nous affirment en plus une différence marquée entre l'effet des ions aryl- et alkyl-substitués.