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Les spectres Raman du méthane et du méthane partiellement deutérié ainsi que les spectres du méthane à faible concentration dans une matrice de ses homologues deutérés sont enregistrés dans toutes les phases. Les résultats de l'analyse du spectre Raman en phase II corroborent ceux de l'infrarouge et de la diffusion des neutrons. Cependant les spectres suggèrent la présence de molécules en rotation dans la phase III. La structure et la rotation dans les phases très basse température seront discutées.