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Nous étudions numériquement l’imagerie du mouvement électronique et nucléaire à l’aide d’un schèma expérimental utilisant deux impulsions laser pompe et sonde. Un laser pompe (femtoseconde) prépare un paquet nucléaire sur une surface moléculaire électronique excitée. Un deuxiéme laser (intense) sonde les oscillations électroniques dans cette superposition cohérente des deux états quantiques preparés à l’aide du laser pompe. Nous calculons les spectres des harmoniques d’ordre élevées generées par l’impulsion sonde. Nos calculs démontrent que le signal des harmoniques oscille fortement comme fonction du delai entre les deux impulsions. La période de ces oscillations est la même que les oscillations de densité …
Les champs laser intenses (dont intensité I>10^13 W/cm2 ) induisent l’absorption multi-photonique par des atomes et molécules menant à de nouveaux phénomènes tels que la génération de lumière de haute fréquence (génération d'harmoniques d’ordres élevés) et l’explosion Coulombienne des molécules. Nous avons modélisé ces processus à l’aide de l’équation de Schrödinger dépendant du temps pour deux électrons et deux protons (ou deux deuterons) soumis au champ laser. Nous avons solutionné numériquement ces équations différentielles (calcul ‘ab-initio’, au delà de l’approximation de Born-Oppenheimer). Nous avons calculé les spectres des harmoniques et une transformée Fourier en ondelette du moment dipolaire. Nous constatons …
Dans cette présentation, on s’intéresse à la génération, propagation et l’interaction de pulses attosecondes intenses (> 10^14W/cm2) dans un milieu gazeux moléculaire. On présente un modèle Maxwell-Schrödinger non-perturbatifs tenant compte de la génération d’harmoniques d’ordre élevé et de l’ionisation bien plus précis mais aussi plus complexe, que les modèles de Schrödinger nonlinéaires ou de Maxwell-Bloch. Des simulations numériques de lasers ultra-courts et intenses se propageant dans un milieu moléculaire aligné mettant en relief de nouveaux phénomènes seront proposés et interprétés. On donnera également quelques directions de recherches actuelles et futures liées à cette étude.
A l’aide de simulations numériques de l’équation de Schrödinger dépendante du temps nous avons préparé et étudié via MPIPS (Multiphoton Ion Pair Spectroscopy) l’évolution de paquets d’onde vibrationnels sur les surfaces de potentiel des états électroniques de paires d’ions de la molécule H2. En utilisant des surfaces de potentiel et des moments de transition ab-initio, nous présentons des schémas d’excitation à deux et trois photons à l’aide d’impulsions ultra courtes dans le but de préparer des superpositions cohérentes des deux états de paire d’ion, à partir d'un état «portail», qui résultent des forts couplages radiatifs entre ces deux états électroniques. …
La possibilité d’influencer la réactivité chimique à l’aide de l’excitation des modes de vibration moléculaire intéresse les chimistes depuis plusieurs années. La méthode expérimentale pour exciter celles-ci est basée sur l’utilisation des lasers. Expérimentalement on sait que le principal obstacle à l’excitation des modes vibrationnels est l’anharmonicité de ceux-ci. En ce qui a trait aux molécules diatomiques avec un lien polaire, Bandrauk et al. ont proposé il y a dix ans l’utilisation d’un laser infra-rouge à fréquence modulable. En diminuant la fréquence du laser dans le temps, il est possible de transférer la population de l’état vibrationnel fondamental (v = …
Les probabilités de dissociation et l'absorption d'énergie sont calculées numériquement pour l'interaction résonnante d'un pulse laser ultracourt avec un oscillateur de Morse pour simuler l'absorption multiphotonique moléculaire. On trouve que les pulses d'aire zéro minimisent l'absorption multiphotonique jusqu'au seuil du chaos. On observe la sensibilité des probabilités de la dissociation sur la phase du pulse. Un pulse dont la phase est spécialement adaptée à la molécule peut augmenter la dissociation par quelques ordres de grandeur.